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口頭

水中の陽電子消滅最長寿命の温度依存性について

平出 哲也; Lee, J.; 岡 壽崇

no journal, , 

液体中において、陽電子消滅の最長寿命を示すオルソーポジトロニウムの寿命は、高温ほど長くなるが、唯一、水中では短くなる。水中では、オルソーポジトロニウムと入射陽電子のターミナルスパー(陽電子トラック構造の末端)内に形成されている活性種との反応が、拡散率速で進み、高温では拡散速度が大きくなる。反応の結果、短寿命を示す自由陽電子やパラーポジトロニウムとして消滅していくため、高温では寿命が短くなると考えられる。このようなオルソーポジトロニウムの反応の中で最も重要なスピン交換反応は、非常に短寿命で運動量分布の狭いパラーポジトロニウムからの消滅を増大させる。陽電子消滅寿命-運動量相関測定装置を構築し、スピン交換反応の温度依存性を、直接実験により検証することに成功した。

口頭

高エネルギーイオンビームを用いた高スピン偏極陽電子源の開発

前川 雅樹; 河裾 厚男; 深谷 有喜; 薮内 敦

no journal, , 

スピン偏極陽電子を用いると、物質内部や表面・界面の余剰スピンの検出が可能となり、スピントロニクス材料分野へ応用できる。高い偏極率と強度を持つ陽電子源として、われわれは$$^{68}$$Geに注目した。これは半減期270日で$$^{68}$$Gaに壊変し、最大エネルギー1.9MeVの陽電子を放出する。理論上のスピン偏極率は90%である。線源の生成には高エネルギープロトンビームによる$$^{69}$$Ga(p,2n)$$^{68}$$Ge反応を用いる。本研究ではGaターゲットを収める線源カプセルの開発、イオンビーム照射による$$^{68}$$Geの生成、及び生成効率・スピン偏極率の測定を行った。

口頭

原子力施設の廃止措置にかかわる汚染検査から得られた知見

倉持 彰彦

no journal, , 

原子力施設の廃止措置に伴い、管理区域解除にかかわる汚染検査等に多大な時間と労力を要することが、廃止措置における放射線管理上の重要な課題の一つである。原子力科学研究所においてVHTRC(高温ガス炉臨界実験装置)及び同位体分離研究室施設の2つの施設の管理区域の解除にかかわる汚染検査を実施した。本報告は、放射線管理担当課による汚染検査に要した時間,人工数,測定上の留意点等の知見を報告するものである。汚染検査は管理区域の床,壁,天井等についてGM計数管式表面汚染検査計や放射能測定装置等を用いて、$$alpha$$線及び$$beta$$線について直接法及び間接法により実施した。これらの測定のうち、最も時間と労力を費やした直接法による測定時間と人数の関係をとりまとめた。また、本経験を踏まえ、測定上の留意点を抽出した。スキャンニングの速さは測定者の経験,過去の汚染履歴等により左右されるが、直接法で、$$alpha$$線と$$beta$$線を合わせておおむね1m$$^{2}$$あたり5分かかることがわかった。廃止措置の対象施設にかかわる管理区域の面積から必要とする人工数を推定する基礎データや測定上の留意点が得られた。

口頭

異なる校正経路を持つボナー球スペクトロメータを用いた中性子校正場の検証

吉田 忠義; 辻村 憲雄

no journal, , 

中性子線量計の校正並びに実作業環境における中性子スペクトルに対するレスポンス変化を評価するため、$$^{252}$$Cf及び$$^{241}$$Am-Be速中性子校正場並びにMOX燃料施設の作業場を模擬した$$^{252}$$Cf減速中性子校正場を整備している。中性子フルエンス率$$phi$$及び周辺線量当量率H*(10)は、モンテカルロ中性子輸送計算や、ボナー球スペクトロメータ(BMS)による測定結果から決定している。これら諸量の検証を行うため、構造と校正経路の異なる別のBMSを用いた測定を実施した。その結果、速中性子校正場では、BMS測定結果は基準線量率に対して、$$phi$$で0.2$$sim$$0.7%、H*(10)で0.1$$sim$$0.4%の差と非常によく一致した。また、作業場模擬中性子場についても、$$phi$$で0.2$$sim$$2.4%、H*(10)で0.2$$sim$$3.7%の差であり、BMSのエネルギー応答関数の不確かさ4%の範囲内であった。

口頭

核分裂中性子スペクトル模擬線源の検討

辻村 憲雄; 吉田 忠義

no journal, , 

$$^{241}$$Am-Be又は$$^{241}$$Am-B中性子線源と鉄減速材を組合せることによって、核分裂中性子スペクトルに近いスペクトルを持つ中性子線源を造ることを検討した。モンテカルロシミュレーション計算の結果、$$^{241}$$Am-B線源+鉄5cmの組合せが最もよいことがわかった。本線源は、半減期の短い$$^{252}$$Cfの代用線源として使用できる可能性がある。

口頭

放射線架橋によるバイオプラスチックの機械的特性向上

田子 敬典; 長澤 尚胤; 玉田 正男; 工藤 久明*; 勝村 庸介*

no journal, , 

植物由来のポリ乳酸やポリアミド11などのバイオプラスチックは、環境低負荷素材としてさまざまな分野での実用化が期待されている。特にポリ乳酸は、石油由来の汎用プラスチックと比較して耐熱性や耐衝撃性の低さが課題となっており、そのため、応用範囲が限定されている。橋かけ剤を添加したポリ乳酸の放射線橋かけ技術により耐熱性を向上できるが、耐衝撃性については汎用プラスチックの半分以下の値であり、改善点として課題になっている。そこで本研究では、耐衝撃性に優れた植物由来のポリアミド11を用いて、ポリ乳酸にブレンドして放射線橋かけにより、耐熱性とともに耐衝撃性も改質することを試みた。橋かけ剤であるトリアリルイソシアヌレートを3重量%添加したポリ乳酸/ポリアミド11(重量比50/50)ブレンド体に100kGy電子線を照射すると、ゲル分率が約83%を有する橋かけブレンド体を作製できた。この得られた橋かけブレンド体は、ポリ乳酸及びポリアミド11の融点以上の250$$^{circ}$$Cでも熱変形をほとんど起こさず、かつ衝撃値が約5kJ/m$$^{2}$$とポリ乳酸単独の2.5倍まで向上することがわかった。以上の結果から、汎用プラスチックであるポリプロピレンと同等の物性を有するバイオプラスチック材料を作製でき、バイオプラスチックの応用拡大に寄与できると考えられる。

口頭

生理活性ペプチドのイメージングを目指した芳香族アミノ酸誘導体の標識合成

津久井 匠隆; 渡邉 茂樹; 山田 圭一*; 花岡 宏史*; 奥 浩之*; 松尾 一郎*; 遠藤 啓吾*; 石岡 典子

no journal, , 

生理活性ペプチドの中には、抗がん作用,抗菌作用を示すものやホルモン様作用を示して受容体と結合するものがあり、創薬のリード化合物となり得る。われわれが開発したパラ位に臭素原子が置換された芳香族アミノ酸を構造中に有する環状ペプチドは、インビトロ実験において乳がん細胞の増殖抑制能を有することが明らかになっている。そこで、インビボ実験における体内分布の取得を目指し、開発した環状ペプチドへの放射性臭素の標識に関する基礎検討を実施した。構成アミノ酸である芳香族アミノ酸誘導体の標識条件では、前駆体に対しCATを1等量、NCSでは4等量加え、室温15分間反応させることで、それぞれ標識率70%で反応が進行し、効率よくBr-77を導入できることを確認した。標識前駆体の合成では、Boc-SPPS法により生成した化合物についてESI-MS分析を行った結果、目的物に相当するイオンピークは得られず、トリブチルスズアミノ酸を用いるBoc-SPPS法は環状ペプチド合成に適していないことが明らかとなった。そこで、現在新たな合成法として脱保護に塩基を用いるFmoc-SPPSによる合成について検討を行っている。

口頭

$$^{65}$$Znを用いた植物体内における亜鉛のポジトロンイメージング

鈴井 伸郎; 山崎 治明; 河地 有木; 石井 里美; 伊藤 小百合; 石岡 典子; 藤巻 秀

no journal, , 

植物体内における亜鉛の動態をポジトロンイメージング技術により可視化する際に、これまでは$$^{62}$$Znを自ら製造して用いてきたが、娘核種の$$^{62}$$Cuがポジトロン放出核種である問題があった。そこで本研究では、購入可能なRIである$$^{65}$$Zn(娘核種$$^{65}$$Cuは安定同位体)をトレーサーに用いることで、亜鉛のポジトロンイメージングが可能であるかを検証した。par400kBqの$$^{65}$$Znを含むトレーサー溶液をイネに投与し、PETISで撮像したところ、$$^{65}$$Znが根から吸収され、地上部へ輸送され、蓄積される動画像を得ることができた。さらに、異なるキャリア濃度(基質濃度)のトレーサー溶液を投与した際の動画像から、$$^{65}$$Znの吸収速度を算出し、ミカエリス・メンテン式を用いることで、イネにおける亜鉛の吸収特性(Km, Vmax)を評価することに成功した。

口頭

ポジトロンイメージング技術を用いたアブラナの植物体地上部へのカドミウムの移行と蓄積を抑制するメカニズムの解明

中村 進一*; 鈴井 伸郎; 伊藤 小百合; 河地 有木; 頼 泰樹*; 服部 浩之*; 茅野 充男*; 石岡 典子; 藤巻 秀

no journal, , 

これまでにわれわれが行った研究で、植物の根に与えたグルタチオン(GSH)が植物体の地上部へのカドミウムの移行と蓄積を選択的に抑制することが確認されている。本研究では、植物体内におけるCdの挙動をポジトロンイメージング技術(PETIS)を用いて可視化し、この現象の分子メカニズムの解明を試みた。供試植物として水耕栽培をしたアブラナを用いた。水耕液中に1mMのGSHを添加し、$$^{107}$$Cd及びPETISを用いて、植物におけるCdの移行・蓄積の様子をモニタリングし、得られた画像データの解析をすることで、それぞれの植物体内におけるCdの挙動を比較した。Cd処理のみを行った植物(対照区)、Cdに加えてGSH処理を行った植物(GSH処理区)において、Cdの移行と蓄積の様子を再現性よく可視化することに成功した。画像解析の結果、GSHは、植物の根におけるCdの径方向輸送に影響を与えることによって、植物体の地上部へのカドミウムの移行を抑制していることが明らかになった。

口頭

$$^{13}$$N標識窒素ガスによるダイズ根粒菌窒素固定イメージング

石井 里美; 鈴井 伸郎; 伊藤 小百合; 石岡 典子; 河地 有木; 大竹 憲邦*; 大山 卓爾*; 藤巻 秀

no journal, , 

ダイズなどのマメ科植物は、土壌微生物である根粒菌が根に感染すると「根粒」という共生器官を形成する。根粒は空中の窒素を固定し、固定した窒素を他の部位に輸送することで植物体に窒素栄養を供給する役割を持つ。これまで根粒による窒素固定の活性,固定窒素の輸送についてはN-15標識法を用いて研究されてきた。しかし、これらの方法は侵襲的であるために、例えば光や温度といった条件の変化に対する窒素固定や固定窒素の輸送の応答、すなわち栽培環境変化に対するそれらの生理的な応答を解析することは難しかった。そこで本研究ではN-13により標識した窒素ガス(13N標識窒素ガス)トレーサー及びPETIS(positron-emitting tracer imaging system)を用いて、窒素固定の活性及び固定窒素の輸送を非侵襲的にイメージングし、定量的に解析することを目的とした。

口頭

$$^{11}$$Cを用いた光合成産物のイメージングによる植物の節の機能解析

山崎 治明; 鈴井 伸郎; 河地 有木; 石井 里美; 伊藤 小百合; 島田 浩章*; 石岡 典子; 藤巻 秀

no journal, , 

本研究では植物の節における元素分配メカニズムの解明を目的とし、まず節の機能を人為的に阻害する実験系の確立を目指した。今回、その候補として植物の一部を局所的に冷やす試みを行った。ダイズの葉柄、及びイネの茎基部に局所冷却を施し、それぞれの葉に$$^{11}$$CO$$_{2}$$を投与した。次に、植物が$$^{11}$$CO$$_{2}$$を吸収・固定し、$$^{11}$$C-光合成産物として体内を移行・蓄積する様子を、PETISを用いてそれぞれ2時間撮像した。実験終了後、得られた動画像からダイズの節及びイネの茎基部における$$^{11}$$C放射活性の経時変化を算出し、局所冷却を行わなかった場合と比較した。その結果、局所冷却を行ったダイズ、イネでは、ともに節での$$^{11}$$C-光合成産物の蓄積量に減少傾向が見られた。また、ダイズでは$$^{11}$$C-光合成産物の節への到達時間に遅延が認められた。これらの結果より、局所冷却によって篩管内及び節での光合成産物の移行量が減少することが明らかとなり、節の機能を阻害する手段として局所冷却が有効である可能性が示された。

口頭

MBE成長したGaCrN希薄磁性半導体中の陽電子消滅

河裾 厚男; 薮内 敦; 前川 雅樹; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

no journal, , 

希薄磁性半導体として期待されるGaCrNでは、原子空孔型欠陥の発生が問題視されている。今回、低温成長条件下で、Si添加したGaCrNを作製し、陽電子消滅法による原子空孔型欠陥の評価を行った。その結果、Siを添加しない場合は8個から10個の原子空孔が集合体化した空孔クラスターが生成することが初めて明らかになった。一方、Siを添加すると空孔クラスターの生成は抑制されるが、窒素空孔とSi不純物の複合欠陥が新たに生成することが明らかになった。

口頭

エネルギー分析型反射高速陽電子回折を用いたSi(111)表面上のIn原子鎖における表面プラズモン励起の研究

深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦*

no journal, , 

高速の陽電子ビームを結晶表面に低視射角で入射させると、全反射を起こす。全反射した陽電子は、主として表面プラズモンを励起し、そのエネルギーを失う。これまでに、Si(111)-7$$times$$7表面からの全反射陽電子のエネルギー損失スペクトルを測定し、全反射陽電子は電子と比較して約2倍の数の表面プラズモンを励起することがわかった。Si(111)-7$$times$$7表面上に1原子層のIn原子を吸着させると、一次元原子鎖が形成される。この表面は、120Kで金属絶縁体転移を起こす。そこで本研究では、一次元原子鎖の金属絶縁体転移における表面プラズモンの励起過程を調べるために、In/Si(111)表面からの全反射陽電子のエネルギー損失スペクトルを測定した。Si(111)-4$$times$$1-In表面(金属相)において、損失ピークの平均的な間隔は9.4eVであり、基板であるSi(111)表面の場合に比べてわずかに小さい値であることがわかった。これまでの電子エネルギー損失分光による結果から考えると、これらの損失ピークはSi(111)-4$$times$$1-In表面の表面プラズモン励起に対応する。弾性散乱ピークが弱く、表面プラズモンを3回励起した損失ピークが最も強い。この損失スペクトルの特徴は、これまでのSi(111), Al(111), Bi(001)表面で見られたものと同じである。ポアソン分布を用いた解析の結果、全反射陽電子の表面プラズモンの平均励起回数は2.6回であり、超薄膜においても全反射陽電子は多数の表面プラズモンを励起することがわかった。

口頭

ステンレス鋼応力腐食割れ亀裂の陽電子マイクロビームによる評価

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男

no journal, , 

近年、原子空孔が応力勾配を駆動力に亀裂先端部に集積することにより、SCC亀裂が進展するという仮説が提唱されている。しかしそのような原子空孔の生成起源に関しては不明である。そこで本研究ではSCC亀裂進展に伴う格子欠陥導入について検証するため、沸騰MgCl$$_2$$水溶液による加速腐食処理によりSUS304箔試料にSCC亀裂を生じさせ、亀裂周辺の格子欠陥分布状況について陽電子マイクロビームを用いて評価を行った。その結果、SCC亀裂から200-400$$mu$$mまでの領域で、格子欠陥の生成を示唆する消滅$$gamma$$線エネルギー分布のピーク中心強度の増大が見られた。SCC亀裂周辺から得た陽電子消滅スペクトルの、亀裂から離れた部位から得た陽電子消滅スペクトルに対する相対変化は、引張試験片の引張前後での陽電子消滅スペクトルの相対変化と良い一致を示し、また第一原理計算より導出した単原子空孔での陽電子消滅スペクトルの、完全結晶での陽電子消滅スペクトルとの相対変化ともよく合うことから、SCC亀裂周辺で見られたピーク中心強度の増大は亀裂進展に伴い導入された塑性変形誘起空孔がもたらしたものであると考えられる。

口頭

PZCを用いた新規$$^{188}$$W-$$^{188}$$Reジェネレータの開発

栗原 雄一*; 野川 憲夫*; 橋本 和幸; 小池 裕也*; 森川 尚威*; 井尻 憲一*

no journal, , 

$$^{188}$$Reは、がん治療に適したエネルギーの$$beta$$線及び核医学イメージングに適した$$gamma$$線を同時に放出する優れた特性を持ち、親核種である$$^{188}$$W(半減期69.4日)の$$beta$$$$^{-}$$崩壊により生成する娘核種であるために高比放射能(無担体)であり、数か月間繰り返し入手することが可能である。しかしながら、親核種の$$^{188}$$Wは比放射能が低く、アルミナジェネレータではカラム容積が大きくなる。そこで、小型の新規$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータの開発をタングステンの吸着容量がアルミナの数十倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCを用いて実施している。基礎的検討として、製造方法及び粒径の異なるPZC(化研製)に対してトレーサー量の$$^{188}$$Wを用いた吸着実験を行った。その結果、$$^{188}$$W溶液のpHが7前後, 90$$^{circ}$$C, 180分間反応させることにより、粒径によらず、$$^{188}$$WのPZCへの吸着率は90%以上を示す場合がある一方、製造ロットが異なるPZCでは、その吸着率が40$$sim$$80%とばらつくものもあり、製造方法の違いにより、PZCの物性が異なることが示唆された。

口頭

セルロース溶解用溶媒としての1-allyl-3-methylimidazolium chlorideイオン液体の熱及び放射線安定性

Peng, J.; Hao, Y.*; Hu, S.*; Lin, M.; 勝村 庸介

no journal, , 

1-アリル-3-メチルイミダゾリウムクロライド([Amim]Cl)なるイオン液体の熱的安定性を等温熱重量分析と熱分解生成物質量分析を用いて調べた。さらに、紫外線分析や核磁気共鳴法により[Amim]Clの耐放射線性についても調べた。加熱過程において、[Amim]Clのアリル側の鎖がCl$$^{-}$$アニオンと結合するのと同時にイミダゾール環から脱離することがわかり、この確率はメチル基の場合と同じであった。$$gamma$$線照射過程においては、[Amim]Clの脱色が見られたものの、窒素雰囲気において500kGyまで[Amim]Clの化学構造は変化しないことがわかった。

口頭

Laser photolysis study on crown ether in aqueous solution

Wan, L. K.*; Peng, J.; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介

no journal, , 

クラウンエーテルの水溶液中における過渡吸収スペクトルについて、KrF(248nm)エキシマレーザを用いたレーザフラッシュフォトリシスで調べた。さらに、硫酸ラジカルとクラウンエーテルとの反応速度を決定した。18-crown-6(18C6), 15-crown-5(15C5)及び1,4-dioxaneの硫酸ラジカルとの反応速度はそれぞれ、2.5$$times$$10$$^{8}$$、2.2$$times$$10$$^{8}$$及び4.2$$times$$10$$^{7}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$であった。クラウンエーテルのサイズが大きくなると硫酸ラジカルとの反応速度定数は増加する一方、カチオンとしてK$$^{+}$$が存在するか、Na$$^{+}$$が存在するかは影響がなかった。

口頭

CCA水溶液の放射線分解; OHラジカル捕捉とケイ光プローブ生成機構

山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; Louit, G.*; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

クマリンカルボン酸(Coumarin-3-carboxylic acid,以下、CCA)は$$^{.}$$OHとの反応性が高く(速度定数6.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)、酸素が水溶液中に存在する場合には$$^{.}$$OHを捕捉した後に約5-6%がケイ光体7OH-CCAになるとわかっており、これまでに重粒子線照射時の$$^{.}$$OH収量評価にも適用してきた。しかし、$$^{.}$$OH捕捉から7OH-CCAに至る詳細な反応機構には依然不明な点も残っている。特に、重粒子線照射では高密度にラジカルが密集したトラックが形成され、電子線などの低LET放射線とは異なる反応がトラック内で起こる可能性も否めない。そこで今回は電子線パルスラジオリシスで比較的遅い反応を調べ、量子化学計算に基づいてOH基導入位置による差異についても検討した。

口頭

Pulse radiolysis study on temperature dependent absorption spectra and temporal behaviors of the yield of solvated electron in poly-alcohols

Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; 山下 真一; Yan, Y.*; 端 邦樹; Peng, J.

no journal, , 

多価アルコール(1,2-ethanediol (12ED), 1,2-propanediol (12PD), 1,3-propanediol (13PD),とglycerol (GLY))中溶媒和電子のモル吸光係数の再評価を行い、ピコ秒からマイクロ秒にわたる収量変化を求めた。これらの溶媒は水と比べて粘性が高く、これが溶媒和電子の時間挙動に大きく影響を与えることがわかった。また、吸収スペクトルの温度依存性も調べた。その結果、温度上昇に伴う赤外シフトが、フェムト秒フォトリシスで得られている時間的な過渡吸収変化と酷似することを見いだし、電子の溶媒和過程が温度の緩和過程と対応することがわかった。

口頭

Temperature and structure dependent absorption spectra of solvated electrons in different alcohols

Yan, Y.*; 勝村 庸介*; Lin, M.; 室屋 裕佐*

no journal, , 

一価,二価及び三価アルコール中に生成した溶媒和電子スペクトルの、温度及び分子構造依存性を調べた。溶媒和電子の吸収スペクトルは、温度増加に伴い赤外へとシフトし、また、長い分子鎖のものほど吸収スペクトルが大きく変化しやすいこともわかった。一方、同じ分子鎖のものでも構造が対称性を持つものは温度に影響されにくいこともわかった。また、多価アルコールのようなOH基を多く含むものほど溶媒和電子は紫外側に吸収を持ち、より安定な溶媒和構造を形成していることもわかった。

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